近日,我校新能源电池团队在高性能锂离子电池新型功能电解液研究领域取得重要进展,该成果由我校汪靖伦研究员牵头,联合上海空间电源研究所、华南师范大学,我校化学化工学院2022级硕士研究生卢俊杰(现就读于深圳理工大学,攻读博士学位)为论文第一作者,发表于能源材料领域新兴国际学术期刊eScience Energy。
电解液作为连接正负极并承担锂离子传输的重要介质,是制约高能量密度锂金属电池实际应用的关键瓶颈。针对这一挑战,团队通过两亲性功能分子设计和独特的类胶束状电解液构筑,实现了能量密度高达490 Wh/Kg的5.7 Ah高压Li||NCM811软包电池稳定循环。溶剂化结构分析表明,两亲性结构的溶剂能够有效促进Li⁺与FEC/TFSI⁻的配位,形成具有低去溶剂化能的Li+溶剂化结构(图1)。

图1分子动力学模拟(a-e)和实验表征(f-h)类胶束状溶剂化结构
电化学测试结果表明:类胶束状的电解液使Li||NCM811全电池能够在高压(4.7 V)下稳定运行,在0.5 C倍率下循环200圈后仍能实现66.8%的高容量保持率(图2)。此外,使用F5DF电解液的Li||NCM811全电池在55 °C的高温下表现出显著改善的循环性能。

图2Li||NCM811扣式模型电池及5.7 Ah软包电池循环性能
形貌及组分分析表明:在负极界面,采用类胶束状的电解液能够形成LiF富集度更高的SEI层,锂沉积/剥离过程展现出更为平整致密的金属锂形貌;在正极界面,该电解液体系有效抑制NCM811正极中有机组分的分解反应,同时生成更高比例的无机成分,构建出富含LiF和CN的CEI保护层(图3)。

图3TOF-SIMS深度剖析谱NCM811正极CEI层中各组分含量与分布
该研究得到了国家自然科学基金、装备重大基础研究项目、湖南省自然科学基金、岳麓山工业创新中心项目及湖南省高校青年骨干教师培养计划等项目资助。近期,该团队在新型功能电解液研究领域的成果还相继发表于Angewandte Chemie International Edition (IF: 16.6 ), Advanced Functional Materials (IF: 19.0), Green Chemistry (IF: 9.2), Small (IF: 12.1)等高水平学术期刊。
(一审:陈王磊 二审:汪靖伦 三审:郑柏树)